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Im Jahr 1898 plante der "Wegbereiter der klassischen Moderne", Architekt Adolf Loos (1870-1933), die Innenausstattung und setzte, entgegen dem damaligen Zeitgeist, auf Einfachheit und klare Formen. Die unmittelbare Nähe zur Jugendstil-Ikone Secession sorgte seinerseits für entsprechende Diskussion. Zu den damaligen Stammgästen zählten etwa etwa Gustav Klimt, Oskar Kokoschka und Egon Schiele.

1930 wurde die Innenausstattung des traditionsreichen Cafés von dem Architekten Josef Zotti verändert. Im Rahmen eines Umbaus im Jahr 2003 wurden jedoch die ursprünglichen klaren Formen rekonstruiert und wieder hergestellt. Heute präsentiert sich das Café Museum mit einem Wireless-Lan-Internetzugang als modernes Kaffeehaus. Für besondere Anlässe steht ein Extraraum für maximal 80 Personen zur Verfügung. Ein monatlich wechselndes Programm an Ausstellungen, Lesungen und Musikinterpretationen sorgt zudem für künstlerische Unterhaltung.